Gimondi heeft de drie Grote Rondes op zijn erelijst en behoort daarmee tot een exclusief clubje van zeven renners met Eddy Merckx, Jacques Anquetil, Bernard Hinault, Alberto Contador, Vincenzo Nibali en Chris Froome.

De Italiaan won drie keer de Giro (in 1967, 1969 en 1976), een keer de Tour (in 1965) en een keer de Vuelta (in 1968).

In 1973 werd Gimondi wereldkampioen in Barcelona in een sprint voor Freddy Maertens en Luis Ocana. Eddy Merckx viel toen net naast het podium. Gimondi won ook klassiekers als Milaan-Sanremo (in 1974), Parijs-Roubaix (in 1966) en de Ronde van Lombardije (in 1966 en 1973).